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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Mestrado em Métodos Computacionais em Ciências e
Engenharia 2004/2005

Estudo Teórico de Adsorção de OH em Superfícies
de Ouro

Faculdade de Engenharia da Universidade do Porto
Faculdade de Ciências da Universidade do Porto

Ana Moura Pessoa
Departamento de Química
Faculdade deCiências da Universidade do Porto

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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Dedico este trabalho ao Vasco Manata e ao meu filho.

Agradeço à minha orientadora Prof. Doutora Maria Natália D. S. Cordeiro pela
orientação, massobretudo pelos desafios que me propõe.
Agradeço ao Doutor Yao Shu-Wen pela ajuda preciosa na construção dos
modelos dos clusters, à Mestre Ana Sofia Pinto pela paciência de explicar alguns dos
princípios básicos dos cálculos, e à Prof. Doutora Ana Martins, pela indicação
bibliográfica sobre cristalografia.

Agradeço igualmente aos meus pais, ao meu filho, ao meu marido, à minha irmã,
à CarlaMoreira, à Teresa Cardoso, e à Raquel Freitas, por tudo.

Agradeço especialmente à Antónia Justina Fonseca sem a qual não seria possível
ter feito este trabalho.

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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Resumo
Nopresente trabalho foi realizado um estudo teórico da adsorção do radical
hidroxilo em superfícies de ouro, tendo em vista a compreensão futura do mecanismo
da reacção de oxidação catalítica da α,β-glucose em superfícies R,S-ouro {321}. De
facto, é bem sabido que a oxidação de moléculas orgânicas nas superfícies de ouro é
precedida pela adsorção de OH que activa a superfície metálica catalisando aoxidação.
A importância desta reacção de oxidação reside, por exemplo, na sua aplicação em
pilhas de ouro/oxigénio para pacemakers e corações artificiais.
Os locais preferenciais de adsorção do radical OH nas três superfícies simples de
ouro − Au(100), Au(110) e Au(111) − estudaram-se com base na teoria do funcional de
densidade. Nos modelos usaram-se agregados para representar a superfíciemetálica,
enquanto que a geometria do radical OH é a obtida experimentalmente. Para a análise
dos resultados (re)escreveram-se alguns scripts em linguagem awk.
Dos resultados, pode-se concluir que o radical hidroxilo adsorve quimicamente
em todos os sítios possíveis de adsorção das três superfícies e que a situação com
energética mais favorável corresponde à adsorção no site shortbridge dasuperfície
Au(110). Para uma melhor compreensão destes resultados, procedeu-se igualmente a
uma análise detalhada da densidade de estados electrónicos do radical OH adsorvido
nos sites preferenciais em cada superfície, bem como da população de sobreposição
entre orbitais.

Keywords: catálise heterogénea; superfícies quirais; ouro; radical OH; métodos DFT;
locais preferenciais de adsorção; densidadede estados.

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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Adsorção de OH em superfícies de Ouro

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Abstract
This work reports a theoretical study of the adsorption of the OH radical in gold
surfaces, intending a future understanding of the mechanism of thecatalytic oxidation
of α,β-glucose in R,S-gold {321} surfaces. In fact, it is well known that the oxidation of
organic molecules on gold surfaces is preceded by the adsorption of OH that catalyses
the oxidation activating the metallic surface. The importance of such oxidation reaction
stems from its application on pacemakers and artificial hearts gold/oxygen cells.
The preferred adsorption sites...
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